Flammenexperiment am TeilchenbeschleunigerPEPICO
Flammenstudien an der Synchotron Lichtquelle Schweiz
Im Rahmen einer Kooperation mit der Universität Duisburg-Essen (UDE) und dem Paul Scherrer Institut (PSI) werden Untersuchungen von Reaktionsnetzwerken in vorgemischten, laminaren Niederdruckflammen an der Synchrotron Lichtquelle Schweiz (SLS) durchgeführt. Dabei wurde erstmals die Photoelektron-Photoion-Koinzidenz-Spektroskopie (PEPICO-Spektroskopie) in einem Flammenexperiment eingesetzt, um detaillierte Speziesdaten zur Validierung von Reaktionsmodellen bereitzustellen und spezifische Fragestellungen aus dem Bereich der chemischen Reaktionskinetik zu beantworten.
Für eine Anwendung in der Flammendiagnostik wurde eine eigens konzipierte Brennerkammer für Modellflammen samt Molekularstrahlprobenahme an dem PEPICO-Spektrometer der VUV-Strahllinie in Betrieb genommen. Die Kombination aus etablierter Molekularstrahl-Massenspektrometrie (MBMS) mit den analytischen Möglichkeiten der PEPICO-Spektroskopie und der hohen Energieauflösung durchstimmbarer Vakuumultraviolettstrahlung (VUV-Strahlung), wie sie nur an speziellen Teilchenbeschleunigern erzeugt werden kann, ermöglicht eine umfassende, isomeren-selektive Analyse von stabilen und reaktiven Verbrennungsspezies.
Die beim Ionisationsprozess erzeugten Kationen und Elektronen können nur mittels PEPICO-Spektroskopie in Koinzidenz gemessen werden, sodass neben der etablierten Detektionsstrategie durch Photoionisationseffizienzkurven eine zusätzliche, bisher unerreichte, analytische Dimension erreicht wird. Die Elektronen werden auf einem positionssensitiven Detektor abgebildet (Velocity Map Image) und bei ausschließlicher Betrachtung von Elektronen ohne kinetische Energie, d. h. sogenannte Schwellenelektronen, ergeben sich Informationen über die innere Energie des Kations. Die dabei erhaltenen Schwellenphotoelektronenspektren sind wie ein spektroskopischer Fingerabdruck des jeweiligen Moleküls, anhand dessen es eindeutig identifiziert werden kann, wie am Beispiel der C9H8-Isomere demonstriert.
Die durchgeführten Arbeiten am Teilchenbeschleuniger gliedern sich nahtlos in die Kernthemen Brennstoffe und Schadstoffe des Instituts für Verbrennungstechnik ein und kombinieren wissenschaftliches, grundlagenorientiertes Vorgehen mit gesellschaftlich relevanten Themen. So werden innerhalb des DFG-Projektes „PEPICO in der Flammenforschung II“ grundlegende Fragen zu Wasserstoff-Abstraktionsreaktionen und der Rußvorläufer-Chemie bearbeitet. Um den Einfluss des Drucks auf die Reaktivität der Brennstoffmischungen zu untersuchen, wurde das PEPICO-Experiment mittlerweile für Reaktormessungen bei Atmosphärendruck und Hochdruck (6 bar) erweitert.
Projekt | Pepico I und Pepico II |
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Beteiligte | - Paul Scherer-Institut
- Universität Paderborn
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Laufzeit | |
Förderung | DFG |
Ausgewählte Publikationen:
P. Oßwald, P. Hemberger, T. Bierkandt, E. Akyildiz, M. Köhler, A. Bodi, T. Gerber, T. Kasper, In situ flame chemistry tracing by imaging photoelectron photoion coincidence spectroscopy, Rev. Sci. Instrum. 85 (2014) 025101. (https://elib.dlr.de/88993/)
D. Krüger, P. Oßwald, M. Köhler, P. Hemberger, T. Bierkandt, Y. Karakaya, T. Kasper, Hydrogen abstraction ratios: A systematic iPEPICO spectroscopic investigation in laminar flames, Combust. Flame 191 (2018) 343-352. (https://elib.dlr.de/120525/)
T. Bierkandt, P. Hemberger, P. Oßwald, D. Krüger, M. Köhler, T. Kasper, Flame structure of laminar premixed anisole flames investigated by photoionization mass spectrometry and photoelectron spectroscopy, Proc. Combust. Inst. 37 (2019) 1579-1587. (https://elib.dlr.de/123636/)
